Em 1999, a banda começou a trabalhar em tempo integral no primeiro projeto. Naquele mesmo ano, eles lançaram uma fita demo expondo seu trabalho pela primeira vez. O grupo levou então esta fita para várias gravadoras e chegaram a fazer quarenta e duas apresentações diferentes para empresários e produtores musicais de Los Angeles. Contudo, eles acabaram sendo rejeitados por várias gravadoras. A banda assinou então com a Warner Bros. Records ainda em 1999, devido a recomendação do produtor musical Jeff Blue.
Após várias dificuldades de achar um produtor disposto a ajudar uma banda ainda nova com seu álbum de estreia, o empresário Don Gilmore concordou em entrar no projeto, junto com o produtor Andy Wallace que trabalhou na mixagem. A gravação, que de início foi simplesmente uma re-gravação da fita demo, começou no NRG Recordings em North Hollywood, Califórnia, no início do ano 2000 e durou quatro semanas. O rap de Shinoda sofreu grandes modificações da versão original apresentada na demo, enquanto os refrões não sofreram muitas alterações. A saída de Dave Farrell, que estava comprometido com outra banda, a Christian ska, forçou o Linkin Park a contratar os baixistas Scott Koziol e Ian Hornbeck para substituí-lo; o guitarrista Brad Delson também acabou por tocar o baixo em algumas faixas do álbum. Os Dust Brothers, grupo formado pelos produtores Michael Simpson e John King, também ajudaram fornecendo algumas batidas (beats) para a faixa “With You”.
Bennington e Shinoda escreveram as letras das canções de Hybrid Theory baseado em outras demos feitas com o ex-integrante Mark Wakefield. Shinoda caracterizou as letras como interpretações de sentimentos, emoções de experiências universais, como “emoções de que você pode falar e pode pensar a respeito.” Bennington descreveu o processo de composição do álbum para a revista Rolling Stone em 2002:
É facil cair naquela cilada — ‘pobre de mim, pobre de mim’, é dai que canções como “Crawling” vem: Eu não posso me aguentar. Canções como essa falam sobre assumir a responsabilidade pela sua situação. Em “Crawling”, eu não falo ‘você’ em nenhum momento. É sobre eu ser o motivo de estar como estou. Tem alguma coisa que me agarra e me puxa para baixo.
Chester Bennington,Rolling Stone Magazine, 2002
Linkin Park lançou oficialmente Hybrid Theory em 24 de outubro de 2000 e alcançou a posição número #2 na Billboard 200 e foi certificado como Disco de Ouro pela RIAA cinco semanas após seu lançamento. Hybrid Theory acabou sendo um enorme sucesso comercial; o CD vendeu 4.8 milhões de cópias em seu primeiro ano de vendas, se tornando o disco mais vendido de 2001, com singles de enorme sucesso como “In The End“, “Crawling” e “One Step Closer“, o que os ajudou a ser uma das bandas mais tocadas nas rádios pelos Estados Unidos naquele ano. Além disso, outros singles do álbum apareceram na trilha sonora de filmes como Dracula 2000, Little Nicky e Valentine. Hybrid Theory levou o Grammy Awards por Melhor Performance de Rock (por “Crawling”) e recebeu outras duas nomeações ao Grammy: Melhor Artista Revelação e Melhor álbum de Rock. A MTV acabou dando a banda os prêmios de Melhor Video de Rock e de Melhor Direção por “In the End“. Dos prêmios vencidos no Grammy de Melhor Performance de Rock, Hybrid Theory levou a banda ao sucesso no mainstream.
Durante esse tempo, Linkin Park recebeu vários convites para participar de grandes turnês e concertos como a Ozzfest, a Family Values Tour e o KROQ Almost Acoustic Christmas.[22][38] A banda também fez suas próprias turnês, como a Projekt Revolution, que contou com o apoio de outros artistas consagrados como Cypress Hill, Adema e Snoop Dogg. Depois de um ano, Linkin Park já havia feito ao menos 320 shows. A experiência e as performances da banda precoce foi documentado no primeiro DVD do grupo, Frat Party at the Pankake Festival, que estreou em novembro de 2001 e recebeu a certificação de Ouro pela ABPD em 2005. Agora com o retorno do baixista Phoenix, a banda começou a trabalhar no álbum remix, intitulado Reanimation, que contaria com trabalhos feitos durante a época de Hybrid Theory e com algumas faixas não lançadas. Reanimation foi lançado em 30 de junho de 2002, com a participação especial de Black Thought, Jonathan Davis, Aaron Lewis e vários outros artistas. Reanimation chegou ao segundo lugar na Billboard 200, vendendo ao menos 270 mil cópias na primeira semana de vendas nos Estados Unidos.
Com o passar dos anos, o sucesso de Hybrid Theory não diminuiu e o CD acabou recebendo da Associação Norte-americana de Discos a rara certificação de Diamante em 2005 após ultrapassar a marca de 10 mihões de cópias vendidas em solo norte-americano. O álbum acabou por vender mais de 24 milhões de cópias pelo mundo em 2009, se tornando até a presente data o álbum mais bem sucedido do grupo e também o álbum de estreia mais bem sucedido do século XXI. No Brasil, Hybrid Theory foi certificado Platina pela ABPD.
Este disco alcançou a posição #11 na lista da Revista Billboard dos 200 Maiores Álbuns da Década.